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論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70$$times$$10$$^{-2}$$ + 0.93C$$_{Nd}$$ + 1.20C$$_{Sm}$$, B(m/W)=2.39$$times$$10$$^{-4}$$と表された。

論文

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO$$_{2}$$, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.52(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故では、UO$$_{2}$$やZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO$$_{2}$$-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O$$_{2}$$)において1600$$^{circ}$$Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO$$_{2}$$相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-009, 73 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-009.pdf:2.08MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「福島第一原発」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

報告書

Effect of nitrous acid on migration behavior of gaseous ruthenium tetroxide into liquid phase

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuO$$_{4}$$の液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuO$$_{4}$$のガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO$$_{2}$$)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNO$$_{2}$$を用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNO$$_{2}$$を用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。

報告書

連続エネルギーモンテカルロコードMVPとJENDL-4.0による低出力水減速試験研究炉の燃料棒で構成される非均質格子体系の最小臨界量評価

柳澤 宏司

JAEA-Technology 2021-023, 190 Pages, 2021/11

JAEA-Technology-2021-023.pdf:5.25MB

燃焼による燃料の損耗が少ない低出力の試験研究炉の燃料棒と水減速材で構成される非均質格子体系の臨界特性の解析を、連続エネルギーモンテカルロコードMVP Version2と評価済み核データライブラリJENDL-4.0によって行った。解析では、定常臨界実験装置STACY及び軽水臨界実験装置TCAの二酸化ウラン燃料棒、並びに原子炉安全性研究炉NSRRのウラン水素化ジルコニウム燃料棒の非均質体系についての中性子増倍率の計算結果から最小臨界燃料棒本数を評価した。さらに中性子増倍率の成分である六種類の反応率比をあわせて計算し、単位燃料棒セルの水減速材と燃料の体積比に対する中性子増倍率の変化について説明した。これらの解析結果は、臨界安全ハンドブックでは十分に示されていない試験研究炉実機の燃料棒からなる水減速非均質格子体系の臨界特性を示すデータとして、臨界安全対策の合理性、妥当性の確認に利用できるものと考えられる。

論文

Development of an integrated computer code system for analyzing irradiation behaviors of a fast reactor fuel

上羽 智之; 根本 潤一*; 伊藤 昌弘*; 石谷 行生*; 堂田 哲広; 田中 正暁; 大塚 智史

Nuclear Technology, 207(8), p.1280 - 1289, 2021/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:35.51(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料集合体の冷却材熱流動、燃料ピンの照射挙動、燃料ピン束の照射変形を連成して解析する統合計算コードシステムを開発した。このシステムは複数の計算コードから構成され、各コードが計算に必要とする情報を他のコードの計算結果から得るようになっている。これにより、照射下の燃料集合体における熱,機械,化学的挙動を関連させて解析することができる。本システムの機能確認のテスト解析として、高速炉で照射した混合酸化物燃料ピン束集合体の照射挙動解析を実施した。解析結果は集合体の横断面図、集合体や燃料ピンの3次元イメージモデル上に描画した。更に、解析で得られた燃料ピンの様々な照射挙動について、照射条件の影響を評価した。

論文

Fission gas release from irradiated mixed-oxide fuel pellet during simulated reactivity-initiated accident conditions; Results of BZ-3 and BZ-4 tests

垣内 一雄; 宇田川 豊; 天谷 政樹

Annals of Nuclear Energy, 155, p.108171_1 - 108171_11, 2021/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.35(Nuclear Science & Technology)

In order to investigate fission gas release behavior of high-burnup mixed-oxide (MOX) fuel pellet for LWR under reactivity-initiated accident (RIA), the tests called BZ-3 and BZ-4 were conducted at the Nuclear Safety Research Reactor (NSRR) in Japan Atomic Energy Agency (JAEA). Electron probe microanalysis and rod-puncture tests were performed on the fuel pellets before and after pulse irradiation tests, and from the comparison between the puncture test results and the results evaluated from EPMA, it was suggested that fission gas release from not only the Pu-spot but also the Pu-spot-excluded region.

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-032, 97 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-032.pdf:4.16MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

報告書

気体状四酸化ルテニウムの化学形変化挙動に与える窒素酸化物の影響

吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB

使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO$$_{4}$$(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO$$_{4}$$(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。

論文

Transient response of LWR fuels (RIA)

宇田川 豊; 更田 豊志*

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.2, p.322 - 338, 2020/08

This article aims at providing a general outline of fuel behavior during a reactivity-initiated accident (RIA) postulated in light water reactors (LWRs) and at showing experimental data providing technical basis for the current RIA-related regulatory criteria in Japan.

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-035, 61 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-035.pdf:2.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Coupled computer code study on irradiation performance of a fast reactor mixed oxide fuel element with an emphasis on the fission product cesium behavior

上羽 智之; 根本 潤一*; 石谷 行生*; 伊藤 昌弘*

Nuclear Engineering and Design, 331, p.186 - 193, 2018/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.58(Nuclear Science & Technology)

高速炉MOX燃料ピンの照射挙動を計算するコードと燃料ピン内のCsの挙動に特化して計算するコードを連成することにより、Cs挙動が燃料ピンの熱・機械的挙動に及ぼす影響を解析できるようにした。連成した計算コードを高燃焼度MOX燃料ピンの照射挙動解析に適用し、Csの燃料ピン内軸方向分布やCs化合物による燃料ペレットと被覆管の機械的相互作用などを評価した。

論文

Technical basis of accident tolerant fuel updated under a Japanese R&D project

山下 真一郎; 永瀬 文久; 倉田 正輝; 野澤 貴史; 渡部 清一*; 桐村 一生*; 垣内 一雄*; 近藤 貴夫*; 坂本 寛*; 草ヶ谷 和幸*; et al.

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/09

我が国では、事故耐性燃料の技術基盤を整備するために2015年に軽水炉の事故耐性燃料等(ATFs)に関する研究開発プロジェクトが立ち上がった。日本原子力研究開発機構は、国内のプラントメーカ, 燃料メーカ, 大学等が有する国内軽水炉においてジルカロイを商用利用した際の経験、知識を最大限活用するために、これらの機関と協力して本プロジェクトを実施するとともに取りまとめを行っている。プロジェクトの中で検討されているATF候補材料は、微細な酸化物粒子を分散することで強化されたFeCrAl鋼(FeCrAl-ODS鋼)と炭化ケイ素(SiC)複合材料であり、通常運転時の燃料性能は同等かそれ以上で、事故時にはジルカロイよりも長い時間原子炉炉心においてシビアアクシデント条件に耐えることが期待されている。本論文では、日本のプロジェクトで実施中の研究開発の進捗について報告する。

論文

FEMAXI-7 prediction of the behavior of BWR-type accident tolerant fuel rod with FeCrAl-ODS steel cladding in normal condition

山路 哲史*; 山崎 大輝*; 岡田 知也*; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/09

現行のBWR9$$times$$9型燃料においてジルカロイ被覆管をFeCrAl-ODS鋼被覆管(経済産業省の研究開発プロジェクトで開発中の一種の酸化物分散強化型鋼)に置き換えた時の事故耐性燃料性能の特徴について、燃料ふるまい解析コードFEMAXI-7を用いて評価した。特に、燃料温度、核分裂ガス放出、ペレット-被覆管機械的相互作用(PCMI)に及ぼす、クリープひずみ速度やODS被覆管の肉厚の影響について調査した。

論文

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO$$_{2-x}$$ inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.06(Materials Science, Multidisciplinary)

MgOを母材としたPuO$$_{2-x}$$含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Physical property model for advanced oxide fuels

加藤 正人; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.613 - 614, 2015/10

日米協力(CNWG)のもとで先進酸化物燃料に関する共同研究を進めている。共同研究では、サイエンスベース燃料解析コードのためのモデル開発を進めており、本研究は、酸化物燃料の物性モデルに関する報告をする。酸化物燃料の格子定数、熱膨張率、音速の実験データから比熱及び熱伝導率を評価し、実験データとよく一致することを確認した。

論文

Effect of oxide film formed during $$gamma$$-ray irradiation on pitting corrosion of fuel cladding in water containing sea salt

本岡 隆文; 塚田 隆

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所(1F)では、2011年3月に海水が使用済燃料プールに注入された。ジルカロイ-2は1Fで燃料被覆管材として採用されているが、ジルカロイ-2を含むジルコニウム合金は、酸化性の塩化物水溶液で孔食の影響を受けやすい。本研究では、海水成分を含む水の放射線分解生成物が、ジルカロイ-2の孔食生起に及ぼす影響を調査した。$$gamma$$線照射の前後に、海水成分を含有する水の組成変化を分析した。また、ジルカロイ-2の孔食電位測定を実施した。さらに、ジルカロイ-2表面に形成された酸化膜の特性をX線光電子分光法により評価した。海水成分を含む水の溶液分析では、$$gamma$$線照射での過酸化水素の発生が示された。$$gamma$$線照射下で皮膜形成したジルカロイ-2の孔食電位は非照射下のそれより高かった。ジルカロイ-2の酸化皮膜は酸化ジルコニウムであり、これは$$gamma$$線照射中に厚くなることがわかった。$$gamma$$線照射下で生成した皮膜を有するジルカロイ-2の孔食電位が高くなった原因は$$gamma$$線照射下で酸化皮膜形成が進行することで説明された。

論文

Properties of minor actinide compounds relevant to nuclear fuel technology

湊 和生; 高野 公秀; 西 剛史; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄

Recent Advances in Actinide Science, p.317 - 322, 2006/06

高レベル廃棄物の放射性毒性を低減し、地層処分場を有効に使用するために、将来の燃料サイクルの選択肢として、プルトニウムばかりでなくマイナーアクチノイド(MA)もリサイクルすることが考えられている。MA含有燃料の研究開発のために、新しい不活性雰囲気の実験設備を整備し、MA窒化物,MA酸化物の熱物性を測定した。MA窒化物は炭素熱還元法によりMA酸化物から調製した。格子定数及びその熱膨張を高温X線回折により測定し、熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。

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